近期,我校納米功能材料研究所楊保成教授、張守仁博士團隊與香港中文大學王建方教授課題組合作,在等離子體驅(qū)動光催化有機反應方面取得了重要進展,研究成果“Tipping Gold Nanobipyramids with Titania for the Use of Plasmonic Hotspots to Drive Amine Coupling”發(fā)表在國際知名SCI期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》(影響因子10.383),研究所何廣莉老師為第一作者,我校為第一署名單位。全文鏈接:https://doi.org/10.1021/acsami.2c14554
亞胺是重要的中間體,其廣泛應用于制藥、精細化工、農(nóng)藥化肥等行業(yè)。通過催化氧化將胺轉(zhuǎn)化為亞胺具有重要意義。然而,傳統(tǒng)的工業(yè)催化方法通常需要在高溫、高壓或強氧化劑的條件下進行,這樣苛刻的條件會引起高能源消耗和環(huán)境污染問題。與傳統(tǒng)的亞胺合成方法相比,光催化胺直接轉(zhuǎn)化為相應的亞胺具有廣闊的應用前景。光催化利用可持續(xù)的太陽能,具有環(huán)保、經(jīng)濟的特點,它能在溫和的反應條件下提供較高的反應活性和選擇性。
本工作開發(fā)了一種簡單的方法,通過在金納米雙錐尖端上選擇性生長二氧化鈦,成功地合成了一種新型的具有空間分離結(jié)構(gòu)的等離子體光催化劑。金納米雙錐溶液中表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨的濃度調(diào)控是合成的關鍵。當表面活性劑濃度增加到一定范圍時,形成的納米復合結(jié)構(gòu)從核殼狀轉(zhuǎn)化為啞鈴狀。研究表明這種獨特的啞鈴狀納米結(jié)構(gòu)對苯胺氧化偶聯(lián)反應表現(xiàn)出優(yōu)越的光催化性能。這是因為空間分離的等離子體和半導體作為不同的催化位點提高了光生電荷分離效率,同時金納米雙錐的等離子體增強作用有效提高了光驅(qū)動化學反應的轉(zhuǎn)化效率。理論計算與實驗結(jié)果相吻合,進一步揭示了該催化劑的等離子增強機理。
這項工作為制備具有空間分離結(jié)構(gòu)的各種等離子體納米材料,提供了一種簡單有效的選擇性生長方法,在光催化有機合成和其他基于等離子體材料的催化領域,具有廣泛的應用前景。